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氡气本身以3.82d为半衰期,通过α衰变成为218Po等一系列放射性核素,直到206Pb才成为稳定核素,其间要逐次经过8级衰变出多种放射性核素。由表2.1可知,这些放射性核素的放射性种类各有不同,半衰期也有长有短。这些从218Po开始到206Pb为止的一系列核素即称为氡子体(也称为氡的衰变产物)。在这些子体核素中,核素210Pb的半衰期为22a,基本上可视为稳定核素,自它以后的几种核素在氡子体中已显得很不重要,所以在研究氡子体时一般都对210Pb以前的核素即对218Po,214Pb,214Bi和214Po等子体核素有兴趣。
.氡及其子体的衰变
Figure 1.Radon and its daughters’ decay
氡及其子体衰变特性(单位:MeV)
Table 1 Decay characteristics of radon andits daughters
核素 | 核素种类 | 半衰期 | α | β | γ |
222Rn(Rn) | α | 3.825d | 5.49(100%) | 0.51(0.07%) | |
218Po(RaA) | α | 3.05m | 6.05 (100%) | 0.33(0.019%) | |
214Pb(RaB) |
β、γ | 26.8m | 0.65(50%) | 0.295(19%) | |
0.71(40%) | 0.352(36%) | ||||
0.98(6%) | |||||
214Bi(RaC) | β、γ | 19.7m | 5.45(0.012%) | 1.0(23%) | 0.609(47%) |
5.51(0.008%) | 1.51(40%) | 1.12(17%) | |||
3.26(19%) | 1,76(17%) | ||||
214Po(RaC′) | α | 164μs | 7.69(100%) | 0.799(0.014%) |
从RaA到到RaC(RaC’)的四个短寿命子体核素是氡子体气溶胶的主要贡献者。余下的RaD因其半衰期长(22a),从它以后的氡子体在空气中贡献的活度浓度微乎其微,所以在本文后面的讨论中予以忽略。氡子体的活度浓度测量主要是指RaA,RaB和RaC三种核素的浓度值,由于RaC′的半衰期极短(164μS),所以在客观上,它在任何时候都与其母体RaC处于平衡态,即RaC的浓度值是多少,RaC′的相应值也是多少,因此常常把RaC和RaC′作为同一种核素看待。
在氡子体测量中,其采样时间、采样后到计数开始的等待时间及计数测量时间都必须给予精心设计,并按这三个时间段,对其测量结果给予合理的推算,最终才能正确得出氡子体的活度浓度。对采得的氡子体样品可以进行α测量,也可进行β测量甚至γ测量(绝大部分采用α测量),从而根据样品的α活度或β活度推算出各子体的活度浓度。
在进行氡子体的采样过程中时,每一种氡子体核素都在不断地生长和衰变,整个过程都是处在一种动态的变化之中。因此通过采集积累的子体活度并不是随采样时间的增长而线性增加的。
假定空气中某种子体i的原子数浓度为Ci(原子数/m3),采样流量为Q(m3/s),采样效率设为η,则随采样时间t(s)的增长,该种子体增长的原子数N,遵从下列微分方程:
(1.1)
& nbsp; 方程右边的第一项表示活度浓度为Ci的第i种子体随采样流量Q而引的线性增长;第二项表示第i种子体的母体即第i-1种子体衰变为第i种子体而引起的增长;第三项表示该子体i本身因衰变而引起的减少。将(1)式对各子体积分,然后转化成活度浓度单位,则可得到RaA、RaB和RaC(RaC’)经采样时间t以后其各自的活度值随时间变化的表达式:
(1.2)
(1.3)
(1.4)
式中NA(t), NB(t) ,NC(t)分别代表RaA,RaB,RaC的活度值,λA, λB,λC,分别为RaA,RaB,RaC的衰变常数,CA,CB,和CC分别为RaA,RaB,RaC的活度浓度,单位为(Bq/m3)。
由以上各式可以看出,氡子体在采样过程中的累积并不是随采样时间t的增长而线性增长的。基本按(1-e-λt)的规律增长,因此,经过一定时间将趋近于一个极限值,也就是说取样时间继续增加,累积的氡子体原子数或活度值将不再增加,相当于随取样时间的增长而累加的量与衰变的量达到平衡。因此,这种情况下,继续增加采样时间已没有意义。假定采样效率为1。对于RaA,采样时间大约10min即达到平衡,对于RaB和RaC大约180min达到平衡。
从氡子体采样停止到正式开始计数测量,有一定的间隔时间,这种时间间隔通常称为等待时间。在等待时间内,已采样的氡子体将会发生衰变,等待时间越长,衰减的量越多。令等待时间为T,采样停止后在等待时间内氡子体的衰变规律为:
(1.5)
该微分等式表示了第i种子体的衰 减规律,等式右端第1项(-λiNi)表示i种子体的衰变量,第2项(-λi-1Ni-1)表示第i种子体的母体(i-1)种子体因衰变而形成的第i种子体的增加量。将上式对T积分,则有:
(1.6)
(1.7)
(1.8)
式中,N­­A(t,T),N­­B(t,T),N­­C(t,T)是经过t时间采样,并经T时间的等待后各子体的原子数。
(3)氡子体浓度算法的表达式
氡子体始终处于不断衰变的过程中,在计数测量时间内也在不断衰变,这就给测量也带来了困难,困难不在放射性活度测量仪器和测量技术上,而在于如何将最终的计数测量结果也转换成氡子体浓度,才能达到目的。在计数测量时间内氡子体也是衰变的,因而在测量时间内所得到的计数测量结果仍然是一种动态的计数积分过程。
在选择仪器对氡子体活度进行测量时,跟据氡子体的衰变特性,通常情况都只测α计数。氡子体中RaA的α能量6.05MeV, RaC′的α能量7.68MeV,如果采样和等待过程中没有过多的α自吸收,同时测量仪也具有足够好的能量分辨率,而在不会引起两种α能谱仪相互重叠的情况下,可以用脉冲分析仪对RaA和RaC′的α计数进行分别测量,这样便可把RaA,RaB和RaC的各自浓度计算出来。
在取样结束后两个时间段内对RaA和RaC′进行α计数。具体的测量程序为:
①采样时间t=600秒
②在采样结束后的第120-320s(测量时间△T1=200s)内分别测出RaA的总α计数NA(△T1)和RaC′的总α计数NC(△T1);然后在第1200秒-1600秒(即△T2=400s)内再测RaC′的总α计数NC(△T2)(此时已没有RaA的计数)。
③将测得的三组计数,分别代入下面的方程式中,即可算出CA,CB,CC,也就是RaA、RaB和RaC三种子体的活度浓度。
(1.9)
(1.10)
(1.11)
(4)氡子体浓度的修正
然而通常RaA和RaC′的α脉冲能谱往往是有重叠的,因此需要对两种子体的能谱计数进行修正。如下图所示,横坐标为阈值,纵坐标为相对计数
图2 RaA和RaC′的α脉冲谱
Figure 2 RaA and RaC'alpha pulse spectrum
这种情况绝大部分是 由于在氡子体采集和等待时间过程中,能量的自吸收效应所导致的。使得RaA和RaC′的α能谱在前端有一很长的拖尾,无法将两者的α能谱截然分开而实现单独计数。此时可以通过用补偿修正的办法进行氡子体测量。
将α能量分析仪的RaA计数道设得足够宽,保证能对RaA的α全部计数,另外RaC′的α计数道也设得足够宽,保证能对RaA计数道以上的RaC′全部计数。如图2.1所示,在△T1的测量时间段内,RaA道内的计数由两部分组成,一部分是RaA本身引起的计数NA(△T1),另一部分是RaC′拖尾到RaA计数道内引起的计数,令为W(△T1);而在RaC′计数道内,应由RaC′引起的计数NC(△T1)则少了一部分,即W(△T1)。在△T1的测量时间内,RaA道和RaC′ 道各自测得的总α计数分别为:
(1.12)
(1.13)
而在△T2时间段内,此时由于RaA已衰变完,在RaA道和RaC′道各自测到的计数分别为:
(1.14)
(1.15)
一般情况下,RaC′的谱形在T1和T2时刻相对不变,于是就有:
(1.16)
联立(1.9)-(1.16)式,可以解出:
(1.17)
(1.18)
(1.19)
其中NAA(△T1),NAA(△T2),NCC(△T1), NCC(△T2)可以通过实际测得,为已知量。将算出的NA(△T1), NC(△T1), NC(△T2)代入到式(1.9)-(1.11)中,即可算出相应的三个氡子体的浓度。